EFFET D'UNE POLLUTION PAR LE CHROME SUR LES PROPRIETES CAPILLAIRES D'UNE BARRIERE EN ARGILE
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Journées Nationales de Géotechnique et de Géologie de l'Ingénieur - JNGG' 2006 Lyon (France) EFFET D’UNE POLLUTION PAR LE CHROME SUR LES PROPRIETES CAPILLAIRES D’UNE BARRIERE EN ARGILE Hanène SOULI12, Jean-Marie FLEUREAU1, Malika TRABELSI-AYADI2 1 Ecole Centrale Paris & CNRS UMR 8579, Châtenay-Malabry, France 2 Faculté des Sciences, Bizerte, Tunisie RÉSUMÉ – Des essais d’humidification ont été réalisés sur une montmorillonite calcique compactée à l’Optimum Proctor Normal en utilisant soit de l’eau, soit une solution de nitrate de chrome à deux concentrations différentes. On observe des différences relativement importantes entre les gonflements des échantillons naturels et pollués, que l’on peut attribuer d’une part à la succion osmotique des solutions salines, d’autre part à l’évolution du réseau poreux des matériaux. 1. Introduction Les propriétés capillaires de l’argile compactée jouent un rôle important dans le comportement d’une barrière anti-pollution puisqu’elles conditionnent en grande partie la vitesse de saturation de la barrière et les conditions d’écoulement en régime non saturé. Dans le cas d’une argile, elles dépendent d’une part de la dimension du réseau poreux, d’autre part des propriétés d’adsorption de l’argile. Dans le cas d’un Centre d’Enfouissement Technique de déchets industriels contenant du chrome, celui-ci est susceptible de migrer avec l’eau à travers l’argile et de modifier à terme son comportement mécanique et hydrique de façon irréversible. Lorsqu’elle se trouve en présence d’une solution de chrome, l’argile peut subir des modifications liées à (a) l’adsorption des ions chrome à la surface des feuillets, (b) une diminution de l’épaisseur de la double-couche liée à l’augmentation de la concentration de la solution, entraînant un changement des interactions entre les grains, (c) la destruction de la structure sous l’effet de la forte acidité du milieu, (d) la précipitation des métaux sous forme d’hydroxyles. Ces différents mécanismes sont susceptibles de produire de grands changements dans l’arrangement des particules et dans la texture du matériau, ainsi que dans les conditions de mouillage de l’argile par l’eau, et doivent se traduire par des chemins d’humidification différents. L’objectif de la communication est de mettre en évidence les changements apportés par la présence du polluant dans le chemin d’humidification de l’argile par rapport au matériau d’origine non pollué, et d’apporter des éléments d’interprétation de ces résultats à travers des mesures et des essais complémentaires. 2. Matériau et méthodes 2.1. Caractérisation physique et physico-chimique de l’argile utilisée L’argile est une montmorillonite calcique naturelle d’origine Grecque. Ses caractéristiques géotechniques, indiquées dans le Tableau I (Fleureau et al., 1992), permettent de la classer comme une argile plastique à fort potentiel de gonflement. Du point de vue physico-chimique, les diffractogrammes de rayons X et les spectres infra-rouge montrent qu’il s’agit d’une montmorillonite calcique dioctaédrique (Souli et al., 2004). Session 4 - Risques environnementaux liés au sol et au sous-sol IV - 81
H. Souli et al.
Tableau I. Caractéristiques géotechniques de l’argile Grecque
Densité Compactage
Granulométrie Plasticité des Proctor Normal
grains (OPN)
< 80 µm < 2 µm d50 wL wP IP w γd
Gs
% % µm % % % % kN/m3
100 40 4 170 60 110 2,73 40 11
2.2. Essai d’humidification
L’essai consiste à soumettre un échantillon à une pression capillaire imposée en l’absence de
contrainte mécanique et à mesurer ses caractéristiques d’état une fois l’équilibre atteint, après
deux à trois semaines. La masse des échantillons est de l’ordre de quelques grammes. La
pression capillaire ou succion, uc, est égale à la différence entre les pressions interstitielles de
l’air et de l’eau:
uc = ua - uw
Deux techniques ont été utilisées pour réaliser les essais d’humidification :
(a) la technique des plaques tensiométriques dans lesquelles l'eau est mise en dépression
par rapport à l'air, à la pression atmosphérique. En pratique, cette technique est limitée par la
cavitation de l’eau qui dépend de la qualité de sa préparation et de la géométrie du dispositif
expérimental ; dans nos essais, les plaques tensiométriques utilisant des membranes en verre
fritté ont été utilisées jusqu'à une pression capillaire de 30 kPa
(b) la technique osmotique dans laquelle l'échantillon se trouve au contact d'une solution de
macro-molécules organiques (le polyéthylène glycol, ou PEG, de poids moléculaire 20000), à
travers une membrane qui ne laisse passer que l'eau ; les membranes usuelles de dialyse, dont
le diamètre des pores est inférieur à 500 nm, permettent d'empêcher le passage des molécules
de PEG. A l'équilibre, le potentiel d'hydratation du PEG est égal à celui du sol et l'on peut établir
par étalonnage (avec des cellules à surpression d'air, par exemple) une équivalence entre la
concentration en PEG de la solution osmotique et la pression interstitielle négative de l'eau.
Cette technique a permis d'imposer des pressions capillaires comprises entre 30 et 1500 kPa.
Notons dans les deux cas la nécessité d’assurer une bonne continuité capillaire entre la
solution et l’échantillon ; pour cela, une mince couche de pâte de kaolin est interposée entre
l’échantillon et le filtre. Une fois l'équilibre atteint pour une valeur de pression capillaire donnée,
on mesure la teneur en eau et le volume total de l'échantillon. La mesure du volume total est
faite par immersion dans une huile non polaire, le kerdane, après une imbibition préalable d'une
heure. Le kerdane présente en effet l’avantage de ne pas mouiller l’argile et d’être facilement
éliminé lors d’un séchage en étuve à 105°C. La différence entre le poids de l'échantillon imbibé
de kerdane et son poids immergé permet d'obtenir le volume total, d'où l'on déduit l'indice des
vides et le degré de saturation.
Dans tous les cas (échantillons pollués ou non pollués), le fluide utilisé dans les essais
d’humidification est de l’eau.
2.3. Mesure de la pression capillaire par des psychromètres
Les essais psychrométriques permettent de mesurer la pression capillaire totale de petits
échantillons (1 g) dans un état donné. Des mesures ont été faites au moyen de psychromètres
à thermocouples et du système HP115 de Wescor. Le principe des essais est de mesurer
l’humidité relative (HR) de l’air contenu dans l’échantillon, qui est reliée à la pression capillaire à
travers une courbe d’étalonnage. L’humidité relative est déduite de la différence entre la
température d’une jonction « humide » de thermocouple placée dans l’échantillon et d’une
jonction « sèche » de référence, à l’extérieur. La jonction humide est refroidie au dessous du
IV - 82 Session 4 - Risques environnementaux liés au sol et au sous-solJNGG’ 2006 – Lyon
point de rosée par effet Peltier, de façon à condenser de petites gouttelettes d’eau sur sa
surface. Lorsqu’on arrête le courant, l’eau s’évapore, ce qui provoque un refroidissement de la
jonction, et donc un changement dans la différence de potentiel mesurée aux bornes des
conducteurs. La différence de potentiel reste constante jusqu’à ce que l’eau soit complètement
évaporée, puis retourne à sa valeur initiale.
2.4. Essais de gonflement libre et mesures de porosimétrie au mercure
Les essais de gonflement libre ont été effectués dans des œdomètres sur des échantillons de
40 mm de diamètre et 20 mm de hauteur. En fait, la contrainte verticale exercée sur
l’échantillon par le poids du piston est de 10 kPa, ce qui correspond à des contraintes
horizontales de l’ordre de 7,5 kPa. L’essai consiste à laisser entrer la solution d’hydratation, à
pression nulle, dans l’échantillon et à mesurer sa déformation verticale en fonction du temps,
jusqu’à l’équilibre. Pour ces essais, la solution d’hydratation est de l’eau dans le cas des
échantillons non pollués et du nitrate de chrome dans le cas des échantillons pollués.
La répartition des tailles de pores a été mesurée sur des morceaux d’échantillon d’environ 1
gramme au moyen d’un porosimètre à mercure de marque Micromeritics Autopore IV 9500.
2.5. Préparation des échantillons
Les échantillons sont préparés par compactage d’une poudre humide (de teneur en eau 40%) à
l’intérieur d’un oedomètre, jusqu’à obtenir la densité sèche désirée (1,12) correspondant aux
conditions de l’Optimum Proctor Normal (OPN). La vitesse de la presse utilisée pour le
compactage est de 1 mm/min.
Dans le cas des échantillons pollués, ceux-ci sont préparés en mélangeant directement la
poudre sèche d’argile à une solution de concentration comprise entre 0,01M et 1M de nitrate de
chrome. Ce mode de préparation permet de simuler le comportement à très long terme de
l’argile après une circulation suffisante de polluant – correspondant au moins à plusieurs
dizaines de volumes de pores (Shackelford et al., 2000) – pour atteindre l’équilibre entre l’argile
et la solution. Compte-tenu de la très faible perméabilité de l’argile (dont la perméabilité à
saturation est de l’ordre de 10-12 m/s), il faudrait plusieurs siècles pour parvenir à l’équilibre en
faisant circuler la solution de polluant à travers un échantillon compacté avec de l’eau.
Pour les mesures de pression capillaire faites avec les psychromètres, les échantillons de
solution ou d’argile compactée sont placés dans une cellule de mesure étanche contenant le
psychromètre.
3. Résultats obtenus
3.1. Courbe d’humidification des échantillons non pollués
Le chemin d’humidification de l’argile compactée à l’eau est représenté sur la figure 1 dans les
plans de l’indice des vides et de la teneur en eau en fonction de la pression capillaire. A titre de
comparaison, le chemin d’humidification de la pâte d’argile séchée a été reporté sur les mêmes
graphes et on constate la superposition presque parfaite des deux chemins. Dans les conditions
de compactage à l’OPN, la pression capillaire est d’environ 600 kPa (point I sur les graphes), ce
qui apparaît relativement faible compte-tenu de la limite de liquidité élevée de l’argile (Fleureau
et al., 2002).
Session 4 - Risques environnementaux liés au sol et au sous-sol IV - 83H. Souli et al.
5.0 160 Compacté
Pâte séchée
Teneur en eau (%)
Indice des vides
Gonflement
4.0 120
libre
3.0 80
I
2.0 40
I
1.0 0
0.1 1 10 100 1000 0.1 1 10 100 1000
Contrainte effective σ' (kPa) Contrainte effective σ' (kPa)
Fig. 1. Chemins d’humidification de l’argile compactée à l’eau et de la pâte d’argile séchée
Le point correspondant à l’indice des vides et à la teneur en eau de l’essai de gonflement libre a
également été indiqué sur les graphes en faisant l’hypothèse que, les échantillons étant quasi-
saturés dans ces conditions, la notion de contrainte effective de Terzaghi pouvait s’appliquer et
que l’on pouvait écrire :
σ’ = (σ – ua) + (ua – uw) = σ∗ + uc, où σ* est la contrainte nette, avec :
- pour l’essai de gonflement libre : uc = 0, soit σ’ = σ* = 10 kPa
- pour l’essai d’humidification : σ* = 0, soit σ’ = uc
On constate un bon accord entre les deux essais puisque le point correspondant au
gonflement libre se situe bien sur le chemin d’humidification.
3.2. Courbe d’humidification des échantillons d’argile pollués au chrome
Le chemin d’humidification de l’argile compactée avec la solution de nitrate de chrome aux deux
concentrations (0,01M et 1M) est représenté sur la figure 2 dans les mêmes axes que
précédemment. On note une certaine dispersion des points expérimentaux qui peut s’expliquer
par la dispersion des caractéristiques inhérente au compactage. Cependant, à l’exception du
point correspondant à la très faible succion (0,3 kPa), les autres points apparaissent
relativement bien classés et l’on ne distingue pas de différence appréciable entre les deux
concentrations. Ceci peut s’expliquer par le fait que la concentration la plus faible correspond au
début de la stabilisation de la courbe d’absorption du polluant par l’argile, celle-ci n’évoluant
plus ensuite de façon importante lorsqu’on augmente la concentration. Pour l’échantillon à très
faible succion, il est difficile de savoir si la forte valeur d’indice des vides résulte d’une réelle
différence de comportement ou d’une erreur expérimentale : 0,3 kPa correspond en effet à une
dénivellation de 3 cm entre l’échantillon et le niveau de référence à la pression atmosphérique,
et il est facile de faire une erreur allant jusqu’à 50% sur cette valeur. En outre, les valeurs
indiquées correspondent dans tous les cas à la moyenne de plusieurs mesures alors qu’il n’y a
qu’une mesure pour 0,3 kPa. Pour 30 kPa, en particulier, les mesures sont faites à la fois par
les techniques osmotique et tensiométrique, avec un très bon accord entre les résultats.
Pour comparer les chemins d’humidification des échantillons pollués avec celui de
l’échantillon non pollué, nous admettrons que les valeurs sont similaires pour les deux
concentrations en considérant la moyenne des valeurs pour la même pression capillaire.
IV - 84 Session 4 - Risques environnementaux liés au sol et au sous-solJNGG’ 2006 – Lyon
5.0 200
Chrome 0,01M
Teneur en eau (%)
160 Chrome 1M
Indice des vides
4.0
120
3.0
80
2.0
40
1.0 0
0.1 1 10 100 1000 0.1 1 10 100 1000
Pression capillaire (kPa) Pression capillaire (kPa)
Fig. 2. Chemins d’humidification de l’argile compactée à l’eau et l’argile polluée au chrome
3.3. Comparaison des courbe d’humidification des échantillons d’argile non pollués et
pollués au chrome
Le chemin d’humidification moyen de l’argile compactée avec la solution de nitrate de chrome
est comparé sur la figure 3 avec celui de l’argile compactée à l’eau. On constate un décalage
très net de la courbe des échantillons pollués par rapport aux échantillons de référence.
Ce décalage se traduit notamment par une succion initiale au compactage sensiblement plus
élevée pour les échantillons pollués, celle-ci passant de 600 à près de 2000 kPa. Plus
généralement, les échantillons pollués présentent une pression capillaire plus importante que
les échantillons non pollués à la même teneur en eau. Cette différence pourrait être due à la
pression osmotique de la solution de nitrate de chrome. Des mesures de pression capillaire
totale ont été faites au moyen de psychromètres sur des échantillons d’argile compactés à
l’OPN avec des solutions de nitrate de chrome à différentes concentrations. Parallèlement, des
mesures de pression osmotique ont été faites près de la surface des solutions
correspondantes. Les résultats sont reportés sur la figure 4, qui mettent en évidence
l’augmentation de succion totale et de pression osmotique avec la concentration en polluants de
la solution.
5.0 200
eau
Teneur en eau (%)
160 Chrome
Indice des vides
4.0 Psychro
120
3.0
80
2.0
40
1.0 0
0.1 1 10 100 1000 0.1 1 10 100 1000 10000
Pression capillaire (kPa) Pression capillaire (kPa)
Fig. 3. Chemins d’humidification de l’argile non polluée et de l’argile polluée au chrome
Session 4 - Risques environnementaux liés au sol et au sous-sol IV - 85H. Souli et al.
2000
Pression capillaire (kPa)
Totale
Osmotique
1500
1000
500
0
0.001 0.01 0.1 1
Concentration (M)
Fig. 4. Pressions capillaires totales et osmotiques pour des échantillons d’argile compactés à
l’OPN avec différentes concentrations de solutions de nitrate de chrome
Pour la concentration une fois molaire, on retrouve sensiblement la valeur de succion déduite
des essais d’humidification (Fig. 3), avec une contribution de 1100 kPa de la pression
osmotique. La succion matricielle, différence entre la succion totale et succion osmotique, est
par conséquent de l’ordre de 700 kPa. En fait, lors des essais d’humidification, dans la mesure
où il se produit un échange d’eau entre l’échantillon et le système d’imposition de la pression,
on passe progressivement de l’imposition d’une pression capillaire totale (à l’OPN) à celle d’une
pression capillaire matricielle (pour uc < 10 kPa). On retrouve ce phénomène dans les résultats
de la figure 3 à travers le fait que les courbes de l’argile polluée et de l’argile non polluée
tendent à se rapprocher lorsque la pression capillaire diminue.
Si l’on compare le chemin d’humidification de l’argile polluée par l’eau avec celui par le
polluant lui-même (essai de gonflement libre), on constate que l’indice des vides pour σv ou uc =
10 kPa est supérieur à 2,5 dans le premier cas alors qu’il n’est que de 1,3 dans le premier
(Tableau II). Ceci illustre clairement le rôle du liquide de perméation puisque le solide est
identique. Le résultat est conforme à la théorie de la double-couche de Gouy-Chapman qui
indique que l’épaisseur de la double-couche, et par conséquent le gonflement, diminue lorsque
la concentration en sel de la solution augmente.
Tableau II . Indice des vides en fin de gonflement sous 10 kPa
Indice des vides pour σ’ = 10 kPa
Argile non polluée / eau Argile polluée / eau Argile polluée / polluant
2,13 2,50 1,30
Pour interpréter les résultats, des analyses complémentaires ont été effectuées par
porosimétrie au mercure.
3.4. Résultats des mesures de porosimétrie au mercure
Les mesures ont été réalisées sur les matériaux compactés et à la fin des essais de gonflement
libre (Fig. 5). Dans le cas des échantillons compactés à l’OPN, on constate que le volume
cumulé maximum est deux fois plus petit dans le cas de l’échantillon pollué au chrome que
dans le cas de l’échantillon de référence à l’eau, mais que les dimensions caractéristiques des
pores sont à peu près les mêmes (autour de 20 et 0,01 µm). Ceci montre que la présence du
chrome ne modifie pas sensiblement l’état de compactage de l’argile, mais tend à fermer ou
IV - 86 Session 4 - Risques environnementaux liés au sol et au sous-solJNGG’ 2006 – Lyon
boucher certains pores. Si l’on confronte ces observations aux mesures de succion matricielle
faites sur les deux échantillons, qui montraient des valeurs peu différentes (600 kPa pour
l’échantillon à l’eau et 700 kPa pour l’échantillon au chrome), ce résultat indique que les
propriétés d’adsorption de l’argile ne sont pas profondément modifiées par la présence du
polluant ; la différence de succion de 100 kPa montre que la fixation du chrome sur l’argile n’est
que partielle, l’effet principal étant, semble-t-il, la précipitation de complexes dans les pores. A
la fin du gonflement libre en présence d’eau, l’argile non polluée voit le diamètre de ses pores
changer radicalement puisqu’il passe de 20 µm à moins de 1 µm, ce qui correspond au
passage classique d’un arrangement en « agrégats » à un arrangement en particules plus
individualisées ; en même temps, le volume poreux double avec l’augmentation de l’indice des
vides global. Ces mécanismes décrivent bien le phénomène de gonflement des argiles que l’on
observe habituellement.
Argile non polluée Argile polluée au chrome
Gonflement Gonflement
libre libre
0.5 OPN 0.2 OPN
Volume cumulé (ml/g)
Volume cumulé (ml/g)
0.4
0.3
0.1
0.2
0.1
0.0 0.0
0.001 0.1 10 1000 0.001 0.1 10 1000
Diamètre des pores (µm) Diamètre des pores (µm)
Fig. 5. Porosimétrie au mercure de l’argile non polluée et de l’argile polluée au chrome
En revanche, le gonflement libre de l’argile en présence d’une solution de polluant conduit à des
observations très différentes : Il s’agit dans ce cas d’un gonflement sans changement de taille
caractéristique des pores qui reste voisine de 20 µm, ce qui indique probablement un
réarrangement beaucoup moins important des particules. Traduit en termes de courbe
d’humidification, cette répartition de tailles de pores conduirait à des valeurs considérablement
plus basses de pression capillaire pour une même teneur en liquide, c’est-à-dire par une courbe
fortement décalée vers le bas par rapport aux courbes d’humidification à l’eau.
Le gonflement de l’argile polluée par hydratation à l’eau est beaucoup plus proche du premier
cas, comme l’indique la comparaison des indices des vides finaux (Tableau II). On retrouverait
donc sur la courbe de porosimétrie un volume poreux cumulé maximum compris entre 0,45 et
0,5 et un diamètre de pore caractéristique peu différent de 1 µm.
4. Conclusions
Les résultats obtenus par mesures psychrométriques sur les échantillons de montmorillonite
calcique compactés à l’OPN montrent que la pression capillaire initiale totale des échantillons
pollués est sensiblement supérieure à celle des échantillons non pollués. En réalité, la
différence est essentiellement due à la contribution de la pression osmotique liée à la présence
de sel, la pression capillaire « matricielle » n’étant que légèrement supérieure dans le cas des
échantillons pollués (700 kPa contre 600 kPa).
Session 4 - Risques environnementaux liés au sol et au sous-sol IV - 87H. Souli et al. Lors de l’humidification par l’eau, le rôle de la pression osmotique diminue progressivement au fur et à mesure de la pénétration de l’eau dans l’argile et la différence entre échantillons pollués et non pollués s’atténue également. Les échantillons pollués conservent néanmoins une succion légèrement plus élevée que les échantillons non pollués, due à la fixation partielle du chrome sur l’argile. Les mesures d’indice des vides et de porosimétrie confirment ces observations : elles mettent en évidence des structures poreuses très analogues pour les deux matériaux après le compactage, et un réarrangement très important des particules lors de l’humidification en présence d’eau, conduisant à des pores beaucoup plus petits. En revanche, l’humidification par le polluant conduit à la fermeture des pores sans changement de diamètre, ce qui se traduirait par des valeurs de succion beaucoup plus basses pour la même teneur en liquide. 5. Références bibliographiques Fleureau J.M., Soemitro R. & Taibi S. 1992. Behavior of an expansive clay related to suction, Proc. 7th International Conference on Expansive Soils, Dallas, Août, Vol. 1, 173-178. Fleureau J.-M., Verbrugge J.-C., Huergo P.J., Gomes Correia A. & Kheirbek-Saoud S. 2002. Description and modelling of the drying and wetting paths of compacted Soils, Can. Geotechnical J. 39, 1341-1357. Shackelford C.D., Benson C.H., Katsumi T., Edil T.B. and Lin L. 2000 Evaluating the hydraulic conductivity of GCLs permeated with non-standard liquids, Geotextiles and Geomembranes, Elsevier Science, 18, no 2-3, 133-161. Souli H ., Fleureau J.-M., Trabelsi-Ayadi M., Kbir-Ariguib N. 2004. Etude hydromécanique et physicochimique d’une montmorillonite pour barrière anti-pollution, Journées Nationales de Géotechnique et de Géologie de l’Ingénieur, JNGGI’2004, Lille, 28-30 Juin, 175-182. 6. Remerciements Les auteurs remercient le Professeur Jean-Claude Verbrugge, Directeur du laboratoire Jacques Verdeyen de l’Université Libre de Bruxelles, pour sa participation aux mesures psychrométriques et le CNRS qui a financé une partie des recherches dans le cadre du programme de coopération CNRS-FNRS-CGRI. IV - 88 Session 4 - Risques environnementaux liés au sol et au sous-sol
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