CEA/DEN/DEC/SESC/LC2I - Sylvie Pillon CE de Cadarache Les combustibles de la Génération IV : combustible RCG & combustible SFR

 
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Les combustibles de la Génération IV :
combustible RCG & combustible SFR

         Sylvie Pillon
    CEA/DEN/DEC/SESC/LC2I
       CE de Cadarache

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CEA/DEN/DEC/SESC/LC2I - Sylvie Pillon CE de Cadarache Les combustibles de la Génération IV : combustible RCG & combustible SFR
Combustible RCG :
un combustible totalement réfractaire en
           développement

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Une R&D long terme pour un cahier des charges ambitieux
¾ Une puissance de ≈ 100 MW/ m3 de cœur et un taux de combustion moyen
cœur objectif ≈ 100 GWj/t (10 at%)

¾Une température caloporteur entrée/sortie cœur : 400/≈900°C

¾Une température gaine max ≈ 1000°C (nominal)/1600°C (accidentel)

¾Une pression caloporteur : 70 bars

¾ Des fractions volumiques dans le cœur de ≈45, ≈50 et ≈5% respectivement
pour le gaz caloporteur, le "combustible", les structures,

¾ Une densité élevée d’atomes lourds dans le volume dévolu au "combustible"
(plus de la moitié de ce volume doit être occupé par le composé d’actinides le plus
dense possible)

¾ Un enrichissement en Pu dans la gamme 15 - 20% (assurer une isogénération
sans couvertures fertiles),

¾ Une étanchéité aux produits de fission compatible avec des températures de
sortie du caloporteur de 850°C en fonctionnement normal et d’au moins 1600°C3 en
accidentel (pressurisé ou non)
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Quel matériau combustible ?

    Combustible           (U,Pu)O2       (U,Pu)C   (U,Pu)N    U-Pu-Zr

   Masse volumique en
    atomes lourds th.       9,7           12,9      13,5        14
        (g/cm3)

      Tsolidus (°C)         2740          2325      2720       1160

       Conductivité
   thermique à 1000°C*      2,9           19,6      19,8        35*
         (W/m.K)

   Dilatation thermique
    moy. 20 →1000°C*        12,6          12,4       10        16,5*
          (10-6/°C)

   Procédé Purex            oui           non        oui       non

   * : 500°C pour U-Pu-Zr            ⇒ Choix : carbure ou nitrure
                                                                        4
CEA/DEN/DEC/SESC/LC2I - Sylvie Pillon CE de Cadarache Les combustibles de la Génération IV : combustible RCG & combustible SFR
Carbure ou nitrure : le dilemme (1/3)
                Les carbures ont été plus étudiés que les nitrures (rapport 10)
                   (Mais le REX global
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Carbure ou nitrure : le dilemme (2/3)

   Stabilité :
        – En fabrication : La réactivité des poudres carbure et nitrure
          impose leur manipulation dans une atmosphère très pure, exempte
          d’humidité et d’oxygène
            • le nitrure poserait moins de risque de pyrophoricité dans les différentes
              étapes du cycle que le carbure
        – Sous irradiation : En fonctionnement nominal, soit pour une
          température du combustible inférieure à 1500°C, la stabilité
          chimique des 2 combustibles est satisfaisante
        – Situations incidentelles et accidentelles :
            • En système fermé, les pressions partielles des espèces en équilibre
              avec la phase solide vont limiter sa dissociation,
            • En système ouvert :
                 – le nitrure peut commencer à se décomposer avec formation de métal
                   et d’azote vers 1700°C sous vide (10-4 bar) ou sous gaz neutre.
                 – une volatilisation du carbure de plutonium (sa pression de vapeur est
                   105 fois plus élevée que celle de l’uranium à 1700°C) peut entraîner une
                   redistribution spatiale de Pu pour de forts régimes de fonctionnement

                                                                                         6
Carbure ou nitrure : le dilemme (3/3)

  Résumé
      – Le choix pour les concepts d’E.C. GCFR de l’un ou l’autre des
        combustible réfractaires « denses » que sont les carbures et
        nitrures d’actinides n’est pas immédiat :
          • Aucun ne présente de problème rédhibitoire,
          • Tous deux révèlent des difficultés dans plusieurs domaines : fabrication,
            comportement en situation accidentelle, cycle…

      – L’enrichissement en 15N constitue un problème technico-
        économique de taille,
          • le choix du nitrure non enrichi, apparaît peu compétitif par rapport au carbure.

                                      ÎCHOIX DU CARBURE

      – Le carbure présente des inconvénients notoires que l’on doit
        continuer à instruire pour qu’il puisse s’imposer sans état d’âme.

                                                                                               7
Quel matériau de gaine ?
                                                                                     Détail tressage tube
           • Du SiCf/SiC!
Liaison brasée    – Réfractaire
                  – Faible absorption neutronique et activation
                       •Au contraire des métaux réfractaires (W, Mo,…)

           • Mais :                                                                   Détail section tube
                       •Propriétés mécaniques et thermiques faibles
                       •Non étanchéité aux GF et He à solutionner (1ère barrière)
                            – Matériau endommageable

                  Îingénierie matériaux en développement au CEA
 Détail de             -Optimisation du matériau (fibre, interphase, matrice)
                       -Mise au point des procédés d’élaboration/assemblage
 microstructure                                                                     Echantillon de tube
                       -Etude du comportement sous irradiation, en érosion, en
                       corrosion,…
                       -Elaboration de codes et normes adaptés
                       …
                         Détail plaques brasées Echantillon de plaque

                                                                                                   8
Quels concepts (1/2)?

                                              •     L’aiguille : un concept éprouvé (…en version gaine
                                                    métallique)
                                                           – Le taux de combustion est limité par l’Intéraction
                                                             Mécanique Combustible/Gaine

                          Bouchon sup/sup

                              Internes sup        Vase d’expansion sup

                                                                   Zone courante sup
Circulation caloporteur

                                                  Colonne fissile sup

                           Bouchon inf/sup
                                                        Grille médiane assemblage
                           Bouchon sup/inf

                                                  Colonne fissile inf

                                                                   Zone courante inf

                               Internes inf       Vase d’expansion inf

                            Bouchon inf/inf

                                                                                                                  9
Quels concepts (2/2)?
•   La plaque : un concept original, mais complexe
    en fabrication
                                                                                                        Gaine composite
      + Intérêt du micro-confinement                                                                      SiC-SiCfibers
                                                                                                                                Gaz fission
      – Le taux de combustion est limité par la
        pression interne (et donc très sensible au
        relâchement des GF)

                                           Pastille fissile :
                                                UPuC
                                           (56%vol comb)

                                           Liner : métal réfractaire : We, Mo, Cr,…
                                                                                                               VAL − ISO (K)
                                                                                                                  > 1.14E+03
                                                                                                                  < 1.51E+03

                        Tmaxcomb   = 1230°C
                                                                                                                     1.15E+03

                                                                                                                     1.16E+03

                                                                                                                     1.18E+03

                                                                                                                    1.20E+03

                                                                                                                     1.22E+03

                                                                                                                     1.23E+03

                                                                                                                     1.25E+03

                        Constante durant                                                                             1.27E+03

                                                                                                                     1.28E+03

                                                                                                                     1.30E+03

                        l’irradiation
                                                                                                                     1.32E+03

                                                                                                                     1.33E+03

                                                                                                                     1.35E+03

                                                                                                                     1.37E+03

                                                                                                                     1.39E+03

                                                                                                                     1.40E+03

                                                                                                                                  10
                                                                                                                     1.42E+03

                                                                                                                     1.44E+03

                                                                                                                     1.45E+03

                                                                                                                     1.47E+03

                                                                                                                     1.49E+03
                                                                ISOTEMPERATURES MAILLAGE TOTAL en ddV
                                                                                                                     1.50E+03
Conclusions (1/2)

    • Les grands enjeux de la R&D (long terme)
        – Un combustible réfractaire « tout céramique»
          qui ouvre une nouvelle approche de sûreté
            • Une version « dégradée » semi-réfractaire et
              métal (-150°C) : le combustible à gainage
              vanadium (plaque/aiguille)
        – Une ingéniérie matériau (SiCf/SiC) à
          développer
            • Vrai aussi pour le vanadium
        – Une faisabilité encore à démontrer
            • Programme d’irradiation « pas à pas »

                                                             11
Conclusions (2/2)

                    12
Combustible SFR :
un combustible à gainage métallique éprouvé, mais de
      nouveaux enjeux pour la 4ème génération

                                                       13
Un REX de plus de 30 ans
                Fabrications de combustibles oxydes pour RNR de 1963 à 1999
                                          Nb. de pastilles
       Réacteurs        Nb. d'aiguilles                      Pastilles (t ML )    Masse Pu (t)
                                             ( millions )
       Rapsodie             28 536               1                 1,2                0,35
       Phénix               180 941             12,6               32,4               8,2
       Super-Phénix         208 396             16,9               71,2               12,7
       PFR (GB)              9 555              0,7                1,6                0,54
       Total                427 428             31,2              106,4               21,8

       26 tML retraitées entre 1979 et 1992 (combustibles et fertiles) :

               Quelques caractéristiques du combustible PHENIX retraité
        Enrichissement initial                                18 et 25% Pu/(U +Pu)

        Taux de combustion maximum des
                                                                     108 GWj/tox
        aiguilles fissiles
        Durée de refroidissement avant
                                                                      1 à 10 ans
        retraitement
        Quantité de Pu métal produite                                  4 tonnes

                                                                                                 14
Des performances démontrées

        ‰ Performances thermiques élevées :
          ƒ  Puissance linéique max. : 450 W/cm (~ 2 kW/cm3)
          ƒ  Tcaloporteur : 400 → 550°C (Tmax de 650°C sur la gaine en acier)
                                                                                Trou central

    Ö     Température à cœur des pastilles très
          élevée : > 2000°C (Tfus. : 2700°C)
    Ö     Fort gradient thermique radial : 5000°C/cm
         Migrations de l’oxygène, du Pu, des PF volatils
         Fort relâchement des gaz de fission (Xe +                       Grains colonnaires

          Kr) : → 90 % de la production

‰ Ce combustible peut atteindre des taux
  de combustion élevés : 150 à 200 GWj/tox
   Ö     Augmentation de ∆G(O2), migration de PF hors
         du combustible
        Formation d’un « Joint Oxyde Gaine »
        Corrosion interne de la gaine
                                                                                  15
Un comportement en réacteur connu et maîtrisé

     • Corrosion interne à fort Burn-up
          – T élevée Î Forte migration des PF rad.                     ROG
            et ax.
          – Accumulations locales de PF corrosifs
            (Te, I, Cs) corrélées à la déformation
            de gaine
          ⇒ Épaisseurs de corrosion 100 à 200 µm
                               soit 20 à 40% ep. gaine

         RIFF            Réactions chimiques
     TC max:15 at %      entre certains PF et les
     Sommet de la        constituants de l’acier
                                                              TC max : 15 at %
         CF              Î Cs2CrO4, FeTe0,9, NiTe0,6          aux 2/3 colonne fissile
                             Cs2Te, Cs2Mo2O7, …              Gaine en acier 15/15 Ti

                          Paramètres : ∆G(O2), aTe (TC), Tgaine, Plinéique, fort ∆Φgaine
                          Comportement de l’ODS ?        Du combustible avec AM ?

                             Les études thermochimiques devront être reprises
                              pour comprendre, modéliser cette corrosion et si
                                       possible trouver des remèdes

                                                                                        16
                                             Voir présentation de J.P. Piron
Nouvelle génération : un cahier des charges plus ambitieux

  ‰ En particulier, dans les domaines suivants :
    ƒ   Sûreté, gestion des déchets HAVL, compétitivité économique,
        impact sur l’environnement
  ⇒ Ces objectifs généraux se traduisent pour le cœur et son
    combustible par :
      ¾   Amélioration de la sûreté / prévention des accidents graves
          9   réduire le coefficient de vidange sodium par une augmentation du
              rapport Vcombustible / Vsodium.
          9   tendre vers un cœur à faible chute de réactivité
         Orientation vers des assemblages combustibles à faible perte de
          charge équipés d'un faisceau d’aiguilles de fort diamètre chacune d’elles
          étant munie d’un fil espaceur de faible diamètre (gainage FM-ODS)
         Option de référence du combustible : l’oxyde, en particulier pour le
          réacteur prototype mais intérêt potentiel pour d’autres matériaux, en
          particulier le carbure,
         Orientation vers des combustibles hétérogènes axialement (CVF) avec
          une alternative homogène (V2b)

                                                                               17
Deux concepts d’aiguille combustible
       V2b             4,7 $            CFV              -0,6 $

             φ pastille    : 9.43 mm     φ pastille    : 8.45 mm
             φ fil esp.    : 1.00 mm     φ fil esp.    : 1.00 mm
             φ aiguille    : 10.73 mm    φ aiguille    : 9.70 mm
             169 aiguilles               217 aiguilles

                                                                   18
REX sur le combustible hétérogène axial (1/2)
             – Des irradiations d’aiguilles à combustible hétérogène plein ont
               été réalisées dans RAPSODIE et PHENIX avec comme objectif
               une amélioration du taux de régénération

Colonne fissile inférieure      Colonne fertile médiane               Zèbre 2, 12,1 at%

                                                                    Colonne fissile
                                          Colonne fertile médiane   supérieure
                Image électronique

                                 Pu                Cs
                                                                                      19
REX sur le combustible hétérogène axial (2/2)

                          Corrosion interne de la gaine de type ROG
                          limitée malgré :
                              • Un TCF élevé
                              • Une déformation de gaine conséquente
                          Absence de RIFF

                                                                       20
Conclusions (1/2)
    • REX combustible homogène (V2b)
         – Une puissance de fonctionnement max dans le
           domaine de connaissance (420 W/cm)
            • Mais quasi constante (-20 W/cm) sur toute la durée de vie du
              combustible du cœur interne
                – La température du combustible croît avec le BU
                – Les marges à fusion se réduisent en FDV
            • Pas de risque d’IMOG avec l’objectif visé de taux de
              combustion
         – Une conception qui repose sur les propriétés
           présumées de la gaine FM-ODS
            • A conforter expérimentalement
         – Etude du comportement en situations de
           transitoires de dimensionnement pas encore
           achevée.

                                                                      21
Conclusions (2/2)

      • REX combustible hétérogène axial (CFV)
          – Au vu des résultats obtenus sur les assemblages ZEBRE, on peut
            considérer qu’en conditions de fonctionnement normal le
            comportement des aiguilles hétérogènes est globalement positif
              • L’introduction d’une zone fertile au PFM n’a pas eu d’impact préjudiciable
                au bon fonctionnement des aiguilles

          – Ce bilan doit être modulé par :
              • Une absence de REX du concept en transitoires accidentels (RIB, UTOP,
                ULOF)
              • Les colonnes combustibles et les couvertures fertiles étaient constituées de
                pastilles pleines
              • L’environnement neutronique vu par les ZEBRE n’était pas complètement
                représentatif d’un cœur complet hétérogène

          – Intérêt de compléter notre REX avec l’examen d’un assemblage
            PAVIX (Gaines AIM1 comme pour le cœur de démarrage
            ASTRID) et de préserver des aiguilles pour des essais en
            transitoire

                                                                                          22
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