CEA/DEN/DEC/SESC/LC2I - Sylvie Pillon CE de Cadarache Les combustibles de la Génération IV : combustible RCG & combustible SFR
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Les combustibles de la Génération IV : combustible RCG & combustible SFR Sylvie Pillon CEA/DEN/DEC/SESC/LC2I CE de Cadarache 1
Une R&D long terme pour un cahier des charges ambitieux ¾ Une puissance de ≈ 100 MW/ m3 de cœur et un taux de combustion moyen cœur objectif ≈ 100 GWj/t (10 at%) ¾Une température caloporteur entrée/sortie cœur : 400/≈900°C ¾Une température gaine max ≈ 1000°C (nominal)/1600°C (accidentel) ¾Une pression caloporteur : 70 bars ¾ Des fractions volumiques dans le cœur de ≈45, ≈50 et ≈5% respectivement pour le gaz caloporteur, le "combustible", les structures, ¾ Une densité élevée d’atomes lourds dans le volume dévolu au "combustible" (plus de la moitié de ce volume doit être occupé par le composé d’actinides le plus dense possible) ¾ Un enrichissement en Pu dans la gamme 15 - 20% (assurer une isogénération sans couvertures fertiles), ¾ Une étanchéité aux produits de fission compatible avec des températures de sortie du caloporteur de 850°C en fonctionnement normal et d’au moins 1600°C3 en accidentel (pressurisé ou non)
Quel matériau combustible ? Combustible (U,Pu)O2 (U,Pu)C (U,Pu)N U-Pu-Zr Masse volumique en atomes lourds th. 9,7 12,9 13,5 14 (g/cm3) Tsolidus (°C) 2740 2325 2720 1160 Conductivité thermique à 1000°C* 2,9 19,6 19,8 35* (W/m.K) Dilatation thermique moy. 20 →1000°C* 12,6 12,4 10 16,5* (10-6/°C) Procédé Purex oui non oui non * : 500°C pour U-Pu-Zr ⇒ Choix : carbure ou nitrure 4
Carbure ou nitrure : le dilemme (1/3) Les carbures ont été plus étudiés que les nitrures (rapport 10) (Mais le REX global
Carbure ou nitrure : le dilemme (2/3) Stabilité : – En fabrication : La réactivité des poudres carbure et nitrure impose leur manipulation dans une atmosphère très pure, exempte d’humidité et d’oxygène • le nitrure poserait moins de risque de pyrophoricité dans les différentes étapes du cycle que le carbure – Sous irradiation : En fonctionnement nominal, soit pour une température du combustible inférieure à 1500°C, la stabilité chimique des 2 combustibles est satisfaisante – Situations incidentelles et accidentelles : • En système fermé, les pressions partielles des espèces en équilibre avec la phase solide vont limiter sa dissociation, • En système ouvert : – le nitrure peut commencer à se décomposer avec formation de métal et d’azote vers 1700°C sous vide (10-4 bar) ou sous gaz neutre. – une volatilisation du carbure de plutonium (sa pression de vapeur est 105 fois plus élevée que celle de l’uranium à 1700°C) peut entraîner une redistribution spatiale de Pu pour de forts régimes de fonctionnement 6
Carbure ou nitrure : le dilemme (3/3) Résumé – Le choix pour les concepts d’E.C. GCFR de l’un ou l’autre des combustible réfractaires « denses » que sont les carbures et nitrures d’actinides n’est pas immédiat : • Aucun ne présente de problème rédhibitoire, • Tous deux révèlent des difficultés dans plusieurs domaines : fabrication, comportement en situation accidentelle, cycle… – L’enrichissement en 15N constitue un problème technico- économique de taille, • le choix du nitrure non enrichi, apparaît peu compétitif par rapport au carbure. ÎCHOIX DU CARBURE – Le carbure présente des inconvénients notoires que l’on doit continuer à instruire pour qu’il puisse s’imposer sans état d’âme. 7
Quel matériau de gaine ? Détail tressage tube • Du SiCf/SiC! Liaison brasée – Réfractaire – Faible absorption neutronique et activation •Au contraire des métaux réfractaires (W, Mo,…) • Mais : Détail section tube •Propriétés mécaniques et thermiques faibles •Non étanchéité aux GF et He à solutionner (1ère barrière) – Matériau endommageable Îingénierie matériaux en développement au CEA Détail de -Optimisation du matériau (fibre, interphase, matrice) -Mise au point des procédés d’élaboration/assemblage microstructure Echantillon de tube -Etude du comportement sous irradiation, en érosion, en corrosion,… -Elaboration de codes et normes adaptés … Détail plaques brasées Echantillon de plaque 8
Quels concepts (1/2)? • L’aiguille : un concept éprouvé (…en version gaine métallique) – Le taux de combustion est limité par l’Intéraction Mécanique Combustible/Gaine Bouchon sup/sup Internes sup Vase d’expansion sup Zone courante sup Circulation caloporteur Colonne fissile sup Bouchon inf/sup Grille médiane assemblage Bouchon sup/inf Colonne fissile inf Zone courante inf Internes inf Vase d’expansion inf Bouchon inf/inf 9
Quels concepts (2/2)? • La plaque : un concept original, mais complexe en fabrication Gaine composite + Intérêt du micro-confinement SiC-SiCfibers Gaz fission – Le taux de combustion est limité par la pression interne (et donc très sensible au relâchement des GF) Pastille fissile : UPuC (56%vol comb) Liner : métal réfractaire : We, Mo, Cr,… VAL − ISO (K) > 1.14E+03 < 1.51E+03 Tmaxcomb = 1230°C 1.15E+03 1.16E+03 1.18E+03 1.20E+03 1.22E+03 1.23E+03 1.25E+03 Constante durant 1.27E+03 1.28E+03 1.30E+03 l’irradiation 1.32E+03 1.33E+03 1.35E+03 1.37E+03 1.39E+03 1.40E+03 10 1.42E+03 1.44E+03 1.45E+03 1.47E+03 1.49E+03 ISOTEMPERATURES MAILLAGE TOTAL en ddV 1.50E+03
Conclusions (1/2) • Les grands enjeux de la R&D (long terme) – Un combustible réfractaire « tout céramique» qui ouvre une nouvelle approche de sûreté • Une version « dégradée » semi-réfractaire et métal (-150°C) : le combustible à gainage vanadium (plaque/aiguille) – Une ingéniérie matériau (SiCf/SiC) à développer • Vrai aussi pour le vanadium – Une faisabilité encore à démontrer • Programme d’irradiation « pas à pas » 11
Conclusions (2/2) 12
Combustible SFR : un combustible à gainage métallique éprouvé, mais de nouveaux enjeux pour la 4ème génération 13
Un REX de plus de 30 ans Fabrications de combustibles oxydes pour RNR de 1963 à 1999 Nb. de pastilles Réacteurs Nb. d'aiguilles Pastilles (t ML ) Masse Pu (t) ( millions ) Rapsodie 28 536 1 1,2 0,35 Phénix 180 941 12,6 32,4 8,2 Super-Phénix 208 396 16,9 71,2 12,7 PFR (GB) 9 555 0,7 1,6 0,54 Total 427 428 31,2 106,4 21,8 26 tML retraitées entre 1979 et 1992 (combustibles et fertiles) : Quelques caractéristiques du combustible PHENIX retraité Enrichissement initial 18 et 25% Pu/(U +Pu) Taux de combustion maximum des 108 GWj/tox aiguilles fissiles Durée de refroidissement avant 1 à 10 ans retraitement Quantité de Pu métal produite 4 tonnes 14
Des performances démontrées Performances thermiques élevées : Puissance linéique max. : 450 W/cm (~ 2 kW/cm3) Tcaloporteur : 400 → 550°C (Tmax de 650°C sur la gaine en acier) Trou central Ö Température à cœur des pastilles très élevée : > 2000°C (Tfus. : 2700°C) Ö Fort gradient thermique radial : 5000°C/cm Migrations de l’oxygène, du Pu, des PF volatils Fort relâchement des gaz de fission (Xe + Grains colonnaires Kr) : → 90 % de la production Ce combustible peut atteindre des taux de combustion élevés : 150 à 200 GWj/tox Ö Augmentation de ∆G(O2), migration de PF hors du combustible Formation d’un « Joint Oxyde Gaine » Corrosion interne de la gaine 15
Un comportement en réacteur connu et maîtrisé • Corrosion interne à fort Burn-up – T élevée Î Forte migration des PF rad. ROG et ax. – Accumulations locales de PF corrosifs (Te, I, Cs) corrélées à la déformation de gaine ⇒ Épaisseurs de corrosion 100 à 200 µm soit 20 à 40% ep. gaine RIFF Réactions chimiques TC max:15 at % entre certains PF et les Sommet de la constituants de l’acier TC max : 15 at % CF Î Cs2CrO4, FeTe0,9, NiTe0,6 aux 2/3 colonne fissile Cs2Te, Cs2Mo2O7, … Gaine en acier 15/15 Ti Paramètres : ∆G(O2), aTe (TC), Tgaine, Plinéique, fort ∆Φgaine Comportement de l’ODS ? Du combustible avec AM ? Les études thermochimiques devront être reprises pour comprendre, modéliser cette corrosion et si possible trouver des remèdes 16 Voir présentation de J.P. Piron
Nouvelle génération : un cahier des charges plus ambitieux En particulier, dans les domaines suivants : Sûreté, gestion des déchets HAVL, compétitivité économique, impact sur l’environnement ⇒ Ces objectifs généraux se traduisent pour le cœur et son combustible par : ¾ Amélioration de la sûreté / prévention des accidents graves 9 réduire le coefficient de vidange sodium par une augmentation du rapport Vcombustible / Vsodium. 9 tendre vers un cœur à faible chute de réactivité Orientation vers des assemblages combustibles à faible perte de charge équipés d'un faisceau d’aiguilles de fort diamètre chacune d’elles étant munie d’un fil espaceur de faible diamètre (gainage FM-ODS) Option de référence du combustible : l’oxyde, en particulier pour le réacteur prototype mais intérêt potentiel pour d’autres matériaux, en particulier le carbure, Orientation vers des combustibles hétérogènes axialement (CVF) avec une alternative homogène (V2b) 17
Deux concepts d’aiguille combustible V2b 4,7 $ CFV -0,6 $ φ pastille : 9.43 mm φ pastille : 8.45 mm φ fil esp. : 1.00 mm φ fil esp. : 1.00 mm φ aiguille : 10.73 mm φ aiguille : 9.70 mm 169 aiguilles 217 aiguilles 18
REX sur le combustible hétérogène axial (1/2) – Des irradiations d’aiguilles à combustible hétérogène plein ont été réalisées dans RAPSODIE et PHENIX avec comme objectif une amélioration du taux de régénération Colonne fissile inférieure Colonne fertile médiane Zèbre 2, 12,1 at% Colonne fissile Colonne fertile médiane supérieure Image électronique Pu Cs 19
REX sur le combustible hétérogène axial (2/2) Corrosion interne de la gaine de type ROG limitée malgré : • Un TCF élevé • Une déformation de gaine conséquente Absence de RIFF 20
Conclusions (1/2) • REX combustible homogène (V2b) – Une puissance de fonctionnement max dans le domaine de connaissance (420 W/cm) • Mais quasi constante (-20 W/cm) sur toute la durée de vie du combustible du cœur interne – La température du combustible croît avec le BU – Les marges à fusion se réduisent en FDV • Pas de risque d’IMOG avec l’objectif visé de taux de combustion – Une conception qui repose sur les propriétés présumées de la gaine FM-ODS • A conforter expérimentalement – Etude du comportement en situations de transitoires de dimensionnement pas encore achevée. 21
Conclusions (2/2) • REX combustible hétérogène axial (CFV) – Au vu des résultats obtenus sur les assemblages ZEBRE, on peut considérer qu’en conditions de fonctionnement normal le comportement des aiguilles hétérogènes est globalement positif • L’introduction d’une zone fertile au PFM n’a pas eu d’impact préjudiciable au bon fonctionnement des aiguilles – Ce bilan doit être modulé par : • Une absence de REX du concept en transitoires accidentels (RIB, UTOP, ULOF) • Les colonnes combustibles et les couvertures fertiles étaient constituées de pastilles pleines • L’environnement neutronique vu par les ZEBRE n’était pas complètement représentatif d’un cœur complet hétérogène – Intérêt de compléter notre REX avec l’examen d’un assemblage PAVIX (Gaines AIM1 comme pour le cœur de démarrage ASTRID) et de préserver des aiguilles pour des essais en transitoire 22
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