ECOLE DOCTORALE 352 PHYSIQUE ET SCIENCES DE LA MATIÈRE - CINAM
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Ecole Doctorale 352
Physique et Sciences de la Matière
Sujet de thèse
Laboratoire : CINaM (Centre Interdisciplinaire de Nanosciences de Marseille), UMR CNRS 7325
Directrice de thèse : Laurence Masson
Co-directeurs de thèse : Romain Parret et Beniamino Sciacca
Coordonnées: laurence.masson@univ-amu.fr, romain.parret@univ-amu.fr, beniamino.sciacca@univ-amu.fr
CINaM CNRS UMR7325, Campus de Luminy, Case 913 F-13288 Marseille cedex 9
Sujet: Effet tunnel inélastique pour l’optoélectronique et la spectroscopie
Description du sujet :
Le développement de sources de lumière compactes, brillantes et ultra-rapides est une thématique
centrale dans le domaine des communications optiques pour réaliser des interconnexions à haute vitesse et haute
qualité [1]. Dans les diodes électroluminescentes à semi-conducteur, la vitesse de modulation de l’émission est
limitée par le taux de recombinaison radiative spontanée des paires électrons-trous (temps de vie de l’ordre de la
picoseconde-nanoseconde). Ces systèmes ne sont donc pas adaptés à être modulés aux fréquences optiques
(période de l’ordre de la femtoseconde). L’émission de lumière par effet tunnel inélastique dans des structures
metal-isolant-metal (MIM), est une stratégie qui a récemment reçu l’attention de la communauté scientifique
grâce aux avancements technologiques dans la synthèse et la manipulation des nanocristaux colloïdaux et des
matériaux 2D à l’échelle nanométrique. Dans un processus tunnel, les électrons de l’électrode à plus haut potentiel
peuvent soit traverser la barrière de potentiel et se thermaliser dans l’autre électrode (processus élastique), soit se
coupler à des modes optiques en cédant une partie de leur énergie et rayonner sous forme de photon (processus
inélastique). En parallèle, l’intérêt, dans le domaine de l’optoélectronique, pour les hétérostructures de Van der
Waals (HVDW), formées par l’empilement de différents matériaux 2D (graphene, hBN, TMDC, …) n’a cessé de
croitre dans la communauté scientifique depuis leur apparition en 2013, jusqu’à devenir aujourd’hui un des piliers
en matière d’innovation dans des nombreux domaines [2, 3]. Cet engouement est lié aux propriétés physiques
ultimes des matériaux 2D, à leur grande versatilité et, lorsqu’ils sont assemblés en hétérostructure, à une qualité
des interfaces sans précédent. Ces développements récents ont amené les chercheurs à explorer l’intégration des
matériaux 2D, en particulier le graphene et le hBN, dans des dispositifs pour l’émission de lumière par effet tunnel
inélastique. Le hBN a été intégré dans ces architectures MIM à la fois pour ses propriétés isolantes et pour la
possibilité de régler finement l’épaisseur, qui est un paramètre géométrique essentiel dans le processus tunnel. Ce
processus tunnel inélastique étant beaucoup moins probable que l’élastique, il résulte que l’intensité de la lumière
émise est très faible. Cependant, l’efficacité de cette émission peut être exaltée en augmentant la densité locale
des états optiques (LDOS) par l’utilisation de nanoantennes de très haute qualité [4]. Des nanocubes
plasmoniques d’argent isolés, déposés aléatoirement sur ces dispositifs ont été utilisés comme nanoantennes, ce
qui a conduit à une augmentation de quatre ordres de grandeur de l’émission de lumière [4]. Néanmoins, cette
approche hybride, bien que prometteuse, est à ce jour loin d’être optimisée (efficacité
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longueur d’onde. Cette approche permettra aussi d’explorer un type d’hétérostructures hybride composées à la fois
de matériaux 2D et de molécules organiques autoassemblées. Dans ce type d’architecture, de nouvelles
excitations résultant de la formation d’excitons hybrides ou encore d’interaction entre exciton de Frenkel
(molécule) et exciton de Wannier (TMDC) sont attendues et pourraient conduire à de nouvelles propriétés
optiques. Enfin, ce projet envisage aussi d’explorer les potentialités de détection de lumière de cette architecture
hybride utilisées dans leur fonctionnement inverse, afin de réaliser des photodétecteurs pour des applications
photovoltaïques.
Les objectifs du projet sont les suivants:
1) Développer, à partir des compétences propres à chaque équipe, les procédures expérimentales pour réaliser ces
architectures hybrides ;
2) Mettre au point un équipement novateur pour la caractérisation ponctuelle des matériaux;
3) Etudier les propriétés optoélectroniques d’émission de lumière (et processus inverse - photodétection) et les
comparer aux propriétés structurales, chimiques et aux modèles théoriques;
4) Explorer les potentialités de cette architecture pour l’étude des excitons hybrides.
Figure 1 : a) Concept de l’architecture hybride qui sera développée et étudiée dans le projet. Un réseau de dimères de
nanocubes d’argent sera déposé sur une multicouche MIM graphene-hBN-graphene. b) Schéma de la technique d’assemblage
des hétérostructures de van der Waals et image optique d’un dispositif graphène-hBN-graphène. Les feuillets de graphène
sont repérés par des contours rouge et vert. c) Suspension colloïdales de nanocubes métalliques, images MEB des quelques
motifs de nanocubes d’argent transférés du moule PDMS sur un substrat de silicium et image MEB d’un master en Si fabriqué
par lithographie électronique pour reproduire des dimères dans un moule en PDMS.
Bibliographie
[1] M. Parzefall, et al., Antenna-coupled photon emission from hexagonal boron nitride tunnel junctions, Nat Nanotechnol
2015, 10.
[2] A. K. Geim, et al., Van der Waals heterostructures, Nature 2013, 499.
[3] S. H. Gong, et al., Nanoscale chiral valley-photon interface through optical spin-orbit coupling, Science 2018, 359.
[4] M. Parzefall, et al., Light from van der Waals quantum tunneling devices, Nat Commun 2019, 10. [5] H. L. Qian, et al.,
Efficient light generation from enhanced inelastic electron tunnelling, Nat Photonics 2018, 12.
[6] B. Sciacca et al., Monocrystalline Nanopatterns Made by Nanocube Assembly and Epitaxy. Adv Mater 29, (2017).
[7] D. Alcaraz Iranzo et al., Probing the ultimate plasmon confinement limits with a van der Waals heterostructure. Science
360, 291 (2018).
Les candidats doivent être titulaires d'un Master avec mention en physique avec une formation
préférentielle en physique des solides, en mécanique quantique et une forte inclination pour la physique
expérimentale.
ED 352 - Campus Luminy – TPR1 - 163, Avenue de Luminy – Case 901 – 13288 Marseille Cedex 9 – FRANCEEcole Doctorale 352
Physique et Sciences de la Matière
PhD Project
Laboratory: CINaM (Interdisciplinary Center for Nanosciences of Marseille), UMR CNRS 7325
Thesis supervisor: Laurence Masson
Thesis co-directors: Romain Parret and Beniamino Sciacca
Contact details: laurence.masson@univ-amu.fr, romain.parret@univ-amu.fr, beniamino.sciacca@univ-amu.fr,
CINaM CNRS UMR7325, Luminy Campus, Case 913 F-13288 Marseille cedex 9
Subject: Inelastic tunneling for optoelectronics and spectroscopy
Subject description:
The development of compact, bright and ultra-fast light sources is a central theme in the field of optical
communications to achieve high-speed and high-quality interconnects [1]. In semiconductor light-emitting
diodes, the emission modulation rate is limited by the rate of spontaneous radiative recombination of electron-hole
pairs (lifetime of the order of picoseconds-nanoseconds). These systems are therefore not adapted to be modulated
at optical frequencies (period of the order of a femtosecond). The emission of light by inelastic tunneling in
metal-insulator-metal (MIM) structures is a strategy that has recently received the attention of the scientific
community thanks to technological advancements in the synthesis and manipulation of colloidal nanocrystals and
2D materials at the nanoscale. In a tunneling process, electrons from the higher potential electrode can either cross
the potential barrier and thermalize in the other electrode (elastic process), or couple to optical modes giving up
part of their energy and radiate in the form of a photon (inelastic process). In parallel, the interest, in the field of
optoelectronics, for Van der Waals heterostructures (HVDW), formed by the stacking of different 2D materials
(graphene, hBN, TMDC, …) has continued to grow in the scientific community since their appearance in 2013, to
become today one of the pillars of innovation in many fields [2, 3]. This enthusiasm is linked to the ultimate
physical properties of 2D materials, their great versatility and, when assembled in a heterostructure, an
unprecedented quality of interfaces. These recent developments have led researchers to explore the integration of
2D materials, in particular graphene and hBN, into devices for inelastic tunneling light emission. hBN has been
integrated into these MIM architectures both for its insulating properties and for the possibility of fine tuning the
thickness, which is an essential geometric parameter in the tunneling process. This inelastic tunneling process
being much less probable than the elastic one, it results that the intensity of the emitted light is very weak. However,
the efficiency of this emission can be enhanced by increasing the local density of optical states (LDOS) through
the use of very high quality nanoantennas [4]. Isolated silver plasmonic nanocubes randomly deposited on these
devices were used as nanoantennas, which led to a four orders of magnitude increase in light emission [4].
Nevertheless, this hybrid approach, although promising, is to date far from being optimized (efficiencyEcole Doctorale 352
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interaction between Frenkel exciton (molecule) and Wannier exciton (TMDC) are expected and could lead to new
optical properties. Finally, this project also plans to explore the light detection potential of this hybrid architecture
used in their reverse operation, in order to produce photodetectors for photovoltaic applications.
The objectives of the project are:
1) Develop, based on the skills specific to each team, the experimental procedures to achieve these hybrid
architectures;
2) Develop innovative equipment for ad hoc characterization of materials;
3) Study the optoelectronic properties of light emission (and reverse process - photodetection) and compare them
with structural, chemical properties and theoretical models;
4) Explore the potential of this architecture for the study of hybrid excitons.
Figure 1: a) Concept of the hybrid architecture that will be developed and studied in the project. A network of silver nanocube
dimers will be deposited on a graphene-hBN-graphene MIM multilayer. b) Diagram of the assembly technique of van der
Waals heterostructures and optical image of a graphene-hBN-graphene device. The graphene sheets are marked with red and
green outlines. c) Colloidal suspension of metallic nanocubes, SEM images of a few patterns of silver nanocubes transferred
from the PDMS mold onto a silicon substrate and SEM image of a Si master fabricated by electron lithography to reproduce
dimers in a PDMS mold.
Bibliography
[1] M. Parzefall, et al., Antenna-coupled photon emission from hexagonal boron nitride tunnel junctions, Nat Nanotechnol
2015, 10.
[2] A. K. Geim, et al., Van der Waals heterostructures, Nature 2013, 499.
[3] S. H. Gong, et al., Nanoscale chiral valley-photon interface through optical spin-orbit coupling, Science 2018, 359.
[4] M. Parzefall, et al., Light from van der Waals quantum tunneling devices, Nat Commun 2019, 10. [5] H. L. Qian, et al.,
Efficient light generation from enhanced inelastic electron tunnelling, Nat Photonics 2018, 12.
[6] B. Sciacca et al., Monocrystalline Nanopatterns Made by Nanocube Assembly and Epitaxy. Adv Mater 29, (2017).
[7] D. Alcaraz Iranzo et al., Probing the ultimate plasmon confinement limits with a van der Waals heterostructure. Science
360, 291 (2018).
Candidates should hold a Master Degree with honours in physics with a preferential background in
Solid Physics, Quantum mechanics and strong inclination for experimental physics.
ED 352 - Campus Luminy – TPR1 - 163, Avenue de Luminy – Case 901 – 13288 Marseille Cedex 9 – FRANCEVous pouvez aussi lire
